В эмиграции жил сначала в Югославии, затем в Париже, где работал наездником в цирке.
В годы Второй мировой войны Шкуро вместе с бывшим Донским атаманом Красновым приступил к формированию казачьих частей СС, сотрудничавших с германским вермахтом. В 1944 году специальным указом Гиммлера Шкуро был назначен начальником Резерва казачьих войск при Главном штабе войск СС, зачислен на службу как группенфюрер СС (генерал-лейтенант войск СС) с правом ношения немецкой генеральской формы и получением содержания по этому чину. Официально Шкуро готовил казаков для 15 казачьего кавалерийского корпуса войск СС. Подготовленные Шкуро казаки выполняли охранные функции и боролись с партизанами в Югославии. Сам Шкуро, по оценке некоторых историков, как высокий штабной генерал, не участвовал ни в одном бою во время Второй мировой войны. В марте 1945 г., во время отступления казачьих частей, пытаясь поднять падающий моральный дух казаков, Шкуро предпринял попытку создать особую боевую группу — Волчий отряд из двух тысяч человек под командованием полковника Кравченко. Однако этот план не был реализован.
В 1945 году, согласно решениям Ялтинской конференции, англичане интернировали Шкуро и других казаков на территории Австрии, а затем выдали их Советскому Союзу (см. Выдача казаков в Лиенце).
Решением Военной коллегии Верховного суда СССР Шкуро вместе с Гельмутом фон Паннвицем, Тимофеем Домановым был обвинён в том, что они вели «посредством сформированных ими белогвардейских отрядов вооружённую борьбу против Советского Союза и проводили активную шпионско-диверсионную и террористическую деятельность против СССР» был приговорён к повешению и казнён в Москве 16 января 1947 года.
В 1997 общественная монархическая организация «За Веру и Отечество!» подала запрос на реабилитацию генералов, сотрудничавших с Германией во время Второй мировой войны и казнённых в СССР. 25 декабря 1997 Военная коллегия Верховного Суда Российской Федерации признала А. Г. Шкуро и других генералов обоснованно осуждёнными и не подлежащими реабилитации.
Награды (в хронологическом порядке)
Орден Святого Станислава 3-й степени (до начала Первой мировой войны);
Орден Святой Анны 4-й степени (1914 год. За храбрость и умелое командование взводом в Галицийской битве);
Георгиевское оружие (ноябрь 1914 года: «За храбрость»);
Рыцарь-командор, орден Бани (Великобритания) (1919).